Δεν σώζονται πλήρεις κατάλογοι ή άλλα στοιχεία που να μαρτυρούν την ύπαρξη οργανωμένης Βιβλιοθήκης στη μονή. Σώζονται όμως μαρτυρίες σε έγγραφα, που καταγράφουν, ανάμεσα σε άλλα περιουσιακά στοιχεία, και βιβλία, καθώς και αναφορές για αγορά βιβλίων, κυρίως από τον δραστήριο ηγούμενο Γεννάδιο. Οι μνείες αυτές είναι σημαντικές μαρτυρίες, αλλά η εικόνα που δίνουν είναι ασαφής, δεδομένων των αλλεπάλληλων καταστροφών.
Κατά τη μαρτυρία του Λουκόπουλου στη Μυρτιά είχαν συγκεντρωθεί τα βιβλία και άλλα κειμήλια των μονών που καταργήθηκαν κατά τη βαυαροκρατία, το 1835, όπως της Αγίας Παρασκευής, του Φωτμού, του Προδρόμου, της Δερβέκιστας, του Καταφυγίου, των Αγίων Αποστόλων. Κατά τη μεγάλη πυρπόληση του 1943 από τους Γερμανούς καταστράφηκαν όλα, μαζί με τα κειμήλια της Μυρτιάς, αλλά ο Λουκόπουλος είχε επισημάνει το 1892 έναν αριθμό εντύπων και χειρογράφων, χαμένων σήμερα, μεταξύ των οποίων και τέσσερα περγαμηνά, ορισμένα από τα όποία συμπίπτουν με αυτά που κατέγραψε ο ηγούμενος Γεννάδιος το 1738.
Συγκεκριμένα βιβλία που δεν διασώθηκαν, είναι όμως γνωστά από σύγχρονές τους μαρτυρίες, δίνουν την εικόνα των ενδιαφερόντων και τη φροντίδα των ηγουμένων. Μια πρώτη συγκομιδή πληροφοριών καταγράφεται εδώ:
Στη βιβλιοθήκη της μονής ανήκε το, χαμένο σήμερα, απολογητικό βιβλίο του Μελέτιου Συρίγου «Κατά Καλβίνου και Λουθήρου», αγορασμένο από τον δραστήριο ηγούμενο Γεννάδιο το 1743. Σώζεται σε λυτό φύλλο της «Προθέσεως» σημείωμα για την αγορά του, από το χέρι του Γενναδίου, με σχόλια κατά των αιρετικών: Αρχ.: Το παρόν βιβλίον ονομαζόμενον Μελετίου Συρίγου, το οποίον υπάρχει κατά Καλβίνου και Λουθήρου…». (Πιθανώς να πρόκειται για την έκδοση με τον τίτλο «Αντίρρησις…», Βουκουρέστι 1690).
Από τη μονή προερχόταν και το περγαμηνό χειρόγραφο βιβλίο (αρ. 34) που σωζόταν στο Μέγα Σπήλαιο και είχε κτητορικό σημείωμα του 1634/5 ότι το βιβλίο είναι της Μυρτιάς. Το βιβλίο, όπως και όλα του Μεγάλου Σπηλαίου, δεν σώζεται σήμερα.
Με το χέρι του ηγουμένου Γενναδίου καταγράφονταν το 1738 η περιουσία της μονής, μαζί και τα βιβλία (Πρόθεσις, σ. 28): «Βιβλία παλαιά χειρόγραφα και Μηναία παλαιά και νέα είκοσι τέσσαρα τα ήβρα, Ψαλτήρι … ένα, Ευαγγέλιο σταμπίσιο ( = έντυπο) ένα και χειρόγραφον ένα και Τετραβάγγελο ένα, Κλίμακα, Εκλόγιον, Παράδεισος παλαιός, Δαμασκηνός, Ψαλτήρι ‘ξηγητικόν, αραβικός Χρονογράφος και άλλα πλείτερα, της Παναγίας μου ήσαν». Ο Γεννάδιος αναφέρει και αλλού την αγορά βιβλίων για τη μονή.
Πρέπει ακόμη να ληφθεί σοβαρά υπόψη και η μαρτυρία του λόγιου Μητροπολίτη Ναυπάκτου και Άρτης Νεόφυτου Μαυρομμάτη (1703-1722), το όνομα του οποίου συνδέεται και με άλλες ευκαιρίες με τη ζωή της μονής και με τον δραστήριο ηγούμενο Γεννάδιο: Στα χρόνια της αρχιερατείας τού Νεοφύτου η μονή διέθετε πλούσια βιβλιοθήκη.
Άλλη μαρτυρία (Λουκόπουλος, 310) καταγράφει σημειώματα (του Γενναδίου κυρίως) σε παράφυλλα έντυπης Παλαιάς Διαθήκης, η οποία ανήκε στη μονή στην αρχή του 18ου αιώνα και σωζόταν ακόμη γύρω στο 1938.
Η μονή σήμερα διαθέτει πλούσια βιβλιοθήκη με 8.500 περίπου τόμους θεολογικών και άλλων έργων, επιστημονικών και εκλαϊκευτικών. Στεγάζεται σε πλήρως ανακαινισμένη πτέρυγα παλιών κελιών. Οργανωμένη με ιδιαίτερη φροντίδα, προσφέρει στον αναγνώστη επιστημονική ενημέρωση και πνευματική τροφή.
Η συγκρότησή της άρχισε το 2000 και συνεχίζεται με ζήλο, συγκεντρώνοντας με αγορές και δωρεές ολοένα και μεγαλύτερο αριθμό βιβλίων.
Δεν διασώζονται, όπως είπαμε, παλαιότερες συλλογές, παρά μόνο ορισμένα, νεότερα, κυρίως λειτουργικά. Καταγράφονται όσα φυλάσσονται σήμερα στη Βιβλιοθήκη:
- Ευαγγελιστάριο – Πεντηκοστάριο (ακέφαλο – κολοβό).
- Εμμανουήλ Ρωμανίτου, Ο μετανοών διδασκόμενος. Σύνταγμα μεταφρασθέν εις την ημετέραν κοινήν διάλεκτον… Βενετία ,αψμβ’ (=1752) (κολοβό). (Προσφέρθηκε από οικογένεια, ως ανάγνωσμα από τη λειτουργία «κρυφού σχολειού»).
- Μηναία: Ιανουαρίου, Μαρτίου (2 αντίτυπα), Απριλίου, Ιουνίου, Ιουλίου, Αυγούστου, Σεπτεμβρίου, Οκτωβρίου, Νοεμβρίου και Δεκεμβρίου, Βενετία 1852. Απριλίου, Βενετία 1845. Φεβρουαρίου, Αθήνα 1904.
- Πέτρου Λαμπαδαρίου του Πελοποννησίου, Αναστασιματάριον, Νέον, αργόν και σύντομον, Κων/πολη 1863.
- Τα τέσσαρα Ευαγγέλια μετά της Ιεράς Αποκαλύψεως του Ευαγγελιστού Ιωάννου … Βενετία 1868.
- Επισκόπου Καμπανίας Θεοφίλου του εξ Ιωαννίνων… Ταμείον Ορθοδοξίας … εις απλήν φράσιν … κατ’ ερωταπόκρισιν, Τρίπολη 1888 (Προσφορά «εις τον αιδεσιμότατον Νικόλαον Αρτίκον», από τον ιερέα Χαράλαμπο Παπαδόπουλο).
- Πεντηκοστάριον Χαρμόσυνον…, Αθήνα 1892.
- Πέτρου του Πελοποννησίου και Στεφάνου Λαμπαδαρίου, Νέα Μουσική Κυψέλη (δύο τόμοι), Αθήνα 1898.
- Ι. Σκαλτσούνη, Θρησκεία και Επιστήμη. Δημώδης του Χριστιανισμού απολογητική, Αθήνα 1898. (Αφιέρωση: «Στον σεβαστό μου παπα-Νίκο. Δώρο σε μνήμη του πατρός μου παπα-Γεδεών 19. 7. 69»).
- Αξιομνημόνευτο είναι ένα μικρό φυλλάδιο στη μνήμη του εθνικού ευεργέτη Ανδρέα Συγγρού, γραμμένο και τυπωμένο τη χρονιά του θανάτου του: Βιογραφία και Διαθήκη του μεγάλου εθνικού ευεργέτου Ανδρέου Συγγρού μετά της προσωπογραφίας αυτού υπό Ε. Οιστρίδου, εν Αθήναις, εκ του κεντρικού βιβλιοπωλείου Δράκου Δ. Παπαδημητρίου 1899 (σσ. 16). Πολύ φθαρμένο, δεν είναι αβιβλιογράφητο.
- Η «Πρόθεσις»